В 1820 - 1830-х годах в Афанасьевском монастыре велись значительные работы по его благоустройству: "в связи с северной стеной"
были сооружены каменные двухэтажные настоятельские покои с прилегающей к ним трапезной палатой; "в связи с восточной оградой" - две
братские кельи; в 1825 году для церкви Афанасия и Кирилла большесельский мещанин Константин Требников выполнил новый иконостас, а
ярославец Александр Чарышников позолотил его; 1831 - тёплый храм был "распространён и по местам украшен живописью", росписи
в нём исполнил живописец Тимофей Медведев. Тогда же одноярусную колокольню над папертью зимней церкви полностью перестроили,
и монастырю передали 115-пудовый колокол из упразднённого Борисоглебского прихода. Всего ансамбль колокольни состоял из семи колоколов.
Вновь Афанасьевский монастырь подвергался перестройкам в конце XIX - начале XX века: в 1897 году были возведены каменные
погреба, сарай, каретная, конюшня, баня; в 1903 и 1907 - на средства Ф. Е. Вахрамеева проводились ремонтные работы в соборной
церкви; в 1912 - на пожертвования А. И. Вахромеева настенную живопись храма поновлял известный художник и реставратор М. И. Дикарёв.